利用可再生能源将二氧化碳(CO2)电催化并转化为高值产物,是实现“双碳”目标的重要途径之一。在CO2还原的众多产物中,甲烷(CH4)因具有能量密度高、绿色清洁、存储运输基础设施完善等特点而成为研究热点。铜(Cu)基钙钛矿氧化物具有多样的化学组成、灵活的晶体和电子结构以及可调的物理化学性质,在CO2还原制CH4方面具有应用前景。然而,因Cu基钙钛矿氧化物复杂的反应路径和催化活性结构的降解,开发高活性、高选择性及稳定的Cu基钙钛矿催化剂面临挑战。
中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员朱佳伟和江河清团队采用自组装策略,设计构筑了系列具有可控强相互作用界面的高性能Cu基钙钛矿/氧化钙复合催化剂La2CuO4/(CaO)x。催化剂中的La2CuO4与CaO相通过界面相连,带来了强界面相互作用,表现为由Ca2+向Cu2+的电子转移。该系列催化剂对CH4的活性、选择性与CaO相含量呈火山型趋势。同时,具有最大界面的La2CuO4/(CaO)0.8表现出最佳的CH4活性和选择性,具备良好的稳定性,优于已报道的Cu基钙钛矿氧化物。这一性能主要归因于自组装诱导的强界面相互作用,强化了*CO吸附/加氢以促进CH4生成,增强了催化剂的抗降解能力以提升稳定性。
上述研究为设计更先进的Cu基催化剂提供了新思路。
近期,相关研究成果发表在《美国化学学会-纳米》(ACS Nano)上。研究工作得到国家自然科学基金委员会、科学技术部、中国科学院、山东省科学技术厅和江苏省科学技术厅等的支持。